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浙大团队再添一篇《自然》!发现一类新的量子临界现象

发布时间:2020-03-05来源:浙大新闻办作者:柯溢能 吴雅兰 卢绍庆939

说到量子,很多人脑海中第一印象就是“薛定谔的猫”。实际上,量子的主要表现形式——量子纠缠和量子隧穿存在于不同的物理体系中,而量子材料就是其中的一类重要载体。量子材料中的电子关联和量子效应可以诱导新型电子集体行为,产生新颖的量子态或者宏观量子现象,而实现对量子态的调控与操纵是现代量子信息产业技术的基础。那么,在绝对零度时量子态是否会发生相变?量子纠缠会导致哪些新颖的量子行为?

浙江大学关联物质研究中心和物理学系袁辉球教授团队一直深耕这一领域的研究。他带领团队首次在纯净的重费米子化合物中发现铁磁量子临界点,并且观察到奇异金属行为。这一发现打破了人们普遍认为铁磁量子临界点不存在的传统观念,并且将奇异金属行为拓展到铁磁量子临界材料中。

这项研究于北京时间3月5日在国际顶级杂志《自然》在线发表。浙江大学物理学系博士生沈斌和张勇军为论文共同第一作者,浙江大学关联物质研究中心/物理学系袁辉球教授、校百人计划研究员Michael Smidman博士以及罗格斯大学/伦敦大学的Piers Coleman教授为共同通讯作者。袁辉球教授为该项目的负责人,设计并领导了整个项目。 

绝对零度下的相变

自然界中存在各种各样的物质,绝大多数都以固、液、气三种形态存在。人们通常称物质体系中具有相同的物理和化学性质的均匀聚集体为一种相。随着外界条件的改变,如温度或者压强的变化,物质的状态可以从一种相转变为另一种相,这个过程称为相变。例如,水加热变成水蒸气,或者降温结成冰,这些都是相变。

在经典的物理体系中,相变的产生往往由热涨落所驱动,可以由普适的理论来描述。那么,在热力学绝对零度(0开尔文,约等于零下273.15摄氏度),热涨落已经被完全抑制,量子物质是否还会发生相变? 

虽然绝对零度不可实现,为何科研人员仍执着于低温极限下的物理研究呢?随着温度降低,组成物质的原子或者分子的热运动被逐渐冻结,量子涨落效应开始占主导作用,从而诱导一些全新的量子态或者量子临界现象,例如零电阻的超导就是一种宏观量子现象。在外加非温度参量的调控下,如果物质体系在零温时经历一个连续的二级相变,从一种量子有序态转变为量子无序态,则存在一个量子临界点。当今凝聚态物理中的许多重要科学问题,如高温超导及奇异金属行为等都可能与量子临界性相关。  

量子相变示意图 

磁性量子相变是研究最为广泛的一类量子相变。铁磁体与反铁磁体就像一对性格迥异的双胞胎,是研究得最多的磁性材料。在铁磁体中,电子的自旋朝同一方向有序排列,比如都向上或者都向下,因此磁性较强,最常见的铁在室温常压下就是一种铁磁体,而在反铁磁体中,电子的自旋是反向交替排列的,导致净磁矩为零。

随着温度升高,磁性材料通常会在某一温度发生磁性相变,其电子自旋经历有序--无序转变,从而导致材料失去磁性。这类磁性相变仍属于经典相变,有较好的理论描述。那么,在外加非温度参量的调控下,磁性相变是否可以被逐渐抑制而出现量子相变?铁磁材料是否和反铁磁材料一样,存在量子临界点?量子相变是否跟经典相变一样具有普适性?磁性量子临界点附近有哪些新奇的量子现象? 

发现铁磁量子临界点及奇异金属行为

人们发现,反铁磁量子临界点广泛存在于重费米子体系、铁基超导体以及有机超导体等强关联电子体系中。在磁场、压力或掺杂等参量的调控下,这些材料中的反铁磁转变温度可以被逐渐抑制到零温,并且在反铁磁临界点附近出现超导和奇异金属行为。

在普通金属中,电子间的库伦排斥力较弱,其低温物理现象可以通过朗道(诺贝尔物理奖获得者)提出的费米液体理论来描述,如低温电阻与温度的平方成正比,电子比热除以温度是一个常数。然而,在铜基高温超导体和部分反铁磁重费米子材料中,人们却发现其电阻与温度成线性关系,比热系数在零温极限表现出发散行为。有观点认为,这些奇异金属行为与反铁磁量子临界点附近自旋的量子纠缠有关。

当然,人们对于铁磁材料是否存在量子临界点持有同样的好奇。但是到目前为止,人们尚未找到其存在的确凿证据。对于巡游铁磁材料而言,国际上的理论与实验研究普遍认为铁磁量子临界点不存在:在外界参量调控下,铁磁相变要么突然消失,要么转变为反铁磁序等。唯有在无序效应的作用下,铁磁量子临界点才有可能出现,但这是非本征的。另一方面,在简单铁磁体系中,由于自旋取向单一,不能形成量子纠缠态,因此有人认为铁磁体中不会出现奇异金属行为。

研究至此似乎可以划上句号了。但浙大袁辉球团队不愿意放过任何一种可能性。从之前多年的研究经验出发,袁辉球认为铁磁还是有可能存在量子临界点的,但是怎么证明呢?在仔细分析了同行们的研究过程后,研究人员决定从合适的材料体系入手。 

CeRh6Ge4的晶体结构及铁磁性质 

经过近10年的摸索,袁辉球团队在尝试了多种材料体系后,最近在重费米子材料CeRh6Ge4中取得重大突破。他们通过不断优化样品制备条件,合成了高质量的单晶样品,再通过压力的调控,发现该体系中存在铁磁量子临界点!这是首次在一个纯净的铁磁材料体系中发现量子临界点存在的确凿实验证据,并且观察到了与高温超导体相似的奇异金属行为:当温度趋于零度时,低温电阻随温度线性变化,比热系数随温度对数发散。这些实验发现为研究铁磁量子相变,揭示长期困惑人们的奇异金属行为开辟了新的方向。

CeRh6Ge4:压力-温度相图 

能否观察到铁磁量子临界点,袁辉球认为有两个关键的因素。首先是选对合适的材料体系,即具有各向异性的铁磁材料,并且f电子带有局域磁矩,这样在铁磁态中允许自旋纠缠态的出现。其次是制备出了高纯度的单晶样品并且通过压力这一纯净的实验手段进行调控。如果样品或者调控手段不“干净”,则很难说明这是材料的本征属性,这也是该研究有别于先前工作的一个重要方面。

浙大团队在形容他们制备的重费米子材料时说,“通俗地讲,完美晶体中的原子是周期性排列的,没有错位,没有杂质,但实际材料往往有各种各样的无序效应影响材料的性质。而在我们制备的CeRh6Ge4材料中,这些无序效应的影响很小,并且压力调控不额外引入无序效应,整个实验过程样品近乎完美,相当干净”。

一种可能的物理图像

袁辉球教授与美国罗格斯大学的 Piers Coleman教授合作,提出了一种可能的铁磁量子相变模型。他们认为,由于磁的各向异性,在铁磁态中注入了一种具有量子纠缠效应的自旋对,即自旋三重态共振价键(triplet resonating valence-bond (tRVB)),其占比随压力增加而增加。在铁磁量子临界点,由于近藤效应的作用,与 tRVB 态相关的局域磁矩被分数化而形成带负电的重电子和带正电的近藤单态背景,导致费米面突然增大和奇异金属行为。

铁磁量子相变的一种可能物理图像 

该理论支持铁磁量子临界点的存在,预言在量子临界点出现费米面突变,并且可以合理解释实验上观察到的比热系数对数发散的奇异金属行为。理论上,铁磁量子临界区域的tRVB态还有助于自旋三重态超导配对。不过,该理论仍有待进一步的探究和验证。 

十年磨一剑,基础研究甘愿坐冷板凳

袁辉球表示,此项工作不仅为量子相变研究开辟了一个新的方向,并且将铜基高温超导和反铁磁重费米子材料中观察到的奇异金属行为延伸到了铁磁体系。由于超导与量子相变常常有着非常紧密的关系,铁磁量子临界点的发现也可以促进相关超导的研究。

这是袁辉球加盟浙大后在《自然》上发表的第2篇论文。此前他还曾在《科学》《自然》等期刊上发文,报道其在反铁磁量子相变、重费米子超导等方面取得的系列创新研究成果。

谈及该项研究的经历时,袁辉球表示,寻找合适的材料体系、制备出高品质单晶样品、在极端条件下开展物性测量都非常具有挑战性,项目研究不但周期长,而且费用高。在重重困难面前,袁辉球带领团队没有退缩,他们咬定研究目标,十年磨一剑,终于在铁磁材料中发现了这一重要现象。三名审稿人高度评价了这一成果,指出在纯净的重费米子材料中观察到铁磁量子临界点和奇异金属行为,这毫无疑问是一项重要的实验发现,为研究量子相变开辟了一个新的方向,有助于揭示奇异金属行为的共同起源。

在采访中,袁辉球说,重费米子体系具有丰富的物理内涵,表现出奇特的量子现象,是研究演生量子态和量子相变的理想材料体系。重费米子研究对材料和实验条件要求苛刻,但也会不时给学界带来惊喜。据了解,袁辉球目前正承担国家重点研发项目“重费米子体系中的演生量子态及其调控”的研究,该项目整合了国内重费米子研究的主要力量,提升了我国重费米子研究的国际影响力。

科学研究唯有敢于挑战,坚持做自己的事,才能实现突破并引领一个研究领域。袁辉球说:“我常常鼓励团队成员要能静下心来,坐坐冷板凳,不要被科研领域的‘时髦风’刮着跑,要坚持做自己看准的科学问题”。

该项工作的参与单位包括浙江大学关联物质研究中心和物理学系、美国罗格斯大学物理与天文系、德国马普固体化学物理研究所和英国伦敦大学(Royal Holloway)物理系。项目获得了国家重点研发计划,国家自然科学基金委和科学挑战计划的资助。 

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-020-2052-z 

(文 柯溢能 吴雅兰 /摄影 卢绍庆 科研图片由团队提供)